01[科學(xué)背景]

由三維交聯(lián)的親水高聚物網(wǎng)絡(luò)組成的水凝膠材料，能保留大量的水分。水凝膠不同于剛度無機(jī)材料和干高聚物，它具有與軟骨、皮膚、肌肉和大腦等各種生物組織相匹配的普遍機(jī)械性能。水凝膠通過裝飾不同的官能團(tuán)，可以表現(xiàn)出刺激響應(yīng)性和出色的界面特性，促進(jìn)其廣泛應(yīng)用于傳感器、驅(qū)動器、涂層、聲學(xué)探測器、光學(xué)和電子等領(lǐng)域。例如，其三維親水網(wǎng)絡(luò)使其成為良好的離子導(dǎo)體和令人滿意的生物相容性材料，可有效地減少傳統(tǒng)金屬電極與生物組織之間的頁面阻抗，方便收集生物信號。但是，傳統(tǒng)的水凝膠是離子導(dǎo)電的，缺乏半導(dǎo)體特性。所以，水凝膠在電子領(lǐng)域的應(yīng)用受到限制。

02[創(chuàng)新成果]

基于以上選題背景，北京大學(xué)雷霆教授(通信作者)等人開發(fā)了基于水溶性n型半導(dǎo)體聚合物的單網(wǎng)絡(luò)和多網(wǎng)絡(luò)水凝膠，實(shí)現(xiàn)了良好的電子遷移率和較高的開/關(guān)比。制備的水凝膠具有良好的生物附著力和界面相容性。應(yīng)用于電子設(shè)備，可以提高信噪比感知和放大電生理信號，促進(jìn)低功耗、高增益互補(bǔ)邏輯電路和信號增強(qiáng)器的生產(chǎn)。以“相關(guān)研究成果”N-type semiconducting hydrogel在最新的Science期刊上發(fā)表了這個(gè)問題。

圖1. 基于P(PyV)單網(wǎng)半導(dǎo)體水凝膠。? 2024 AAAS

在保持良好的生物界面相容性的同時(shí)，開發(fā)半導(dǎo)體水凝膠，可用于構(gòu)建類似于傳統(tǒng)半導(dǎo)體的電路。交聯(lián)水溶性聚合物通常形成水凝膠，但大多數(shù)半導(dǎo)體聚合物不溶于水。雖然通過引入離子鏈或乙二醇鏈可以提高聚合物的親水性，但它們?nèi)匀恍枰芙庠诖蓟蚵然軇┲?。作者設(shè)計(jì)了一種N型水溶性半導(dǎo)體高聚物PPP，基于在共邈高聚物框架中加入正離子可以提高水溶性的想法。(PyV)，它有一條正離子主鏈，含有氯離子，而且沒有任何側(cè)鏈。高聚物結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)無側(cè)鏈可實(shí)現(xiàn)高電子性能，離子框架提供靜電交聯(lián)潛力。通過密度泛函理論計(jì)算，發(fā)現(xiàn)苯磺酸鹽離子與高聚物框架的結(jié)合可以大于氯離子，有利于熱學(xué)交換過程。所以，選擇超小陽離子1， 3-苯二磺酸二（DBS）可同時(shí)減少對電子性能的影響，作為交聯(lián)劑。當(dāng)P(PyV)與DBS混合時(shí)，可通過陽離子靜電交聯(lián)形成水凝膠，形成不溶于水的親水網(wǎng)絡(luò)。

圖2. P(PyV)-半導(dǎo)體性能H。? 2024 AAAS

水凝膠的電化學(xué)特性是通過電化學(xué)方法進(jìn)行探討的。當(dāng)電化學(xué)恢復(fù)時(shí)，一些陽離子離開P。(PyV)-H，原始高聚物吸收帶(400-500)導(dǎo)致n夾雜水凝膠 nm）減少，極化子吸收帶(500-800 nm）增加。為了評定P(PyV)-H水凝膠的半導(dǎo)體性能，可以組裝在低壓下。（< 1 V）有機(jī)電化學(xué)晶體管在溶液中工作（OECTs）。P(PyV)-H具有n型OECT性能，μC*偏高達(dá)120 F cm?1 V?1 s?1 （μ為了電子遷移率，C*這是n型半導(dǎo)體高聚物中已經(jīng)報(bào)道的體積電容)的最高值。開關(guān)比例大于107，響應(yīng)時(shí)間(開/關(guān))為1.58/0.18 ms。P的高電容值說明(PyV)-H具有良好的離子儲存和轉(zhuǎn)運(yùn)能力。與目前最先進(jìn)的n型OECT材料相比，電子遷移率也相當(dāng)。P(PyV)-H還具有良好的集成能力，可用于制造低工作電壓、高增益的互補(bǔ)逆變器和邏輯電路，為低振幅生物信號構(gòu)建有效的信號增強(qiáng)器。< 1 V）溶液中工作的有機(jī)電化學(xué)晶體管（OECTs）。P(PyV)-H具有n型OECT性能，μC*偏高達(dá)120 F cm?1 V?1 s?1 （μ為電子遷移率，C*為體積電容），是已報(bào)道n型半導(dǎo)體高聚物里的最高值。開關(guān)比大于107，響應(yīng)時(shí)間（開/關(guān)）為1.58/0.18 ms。高的電容值說明P(PyV)-H具有較好的離子儲存和轉(zhuǎn)運(yùn)能力。電子遷移率也和目前最先進(jìn)的n型OECT材料相當(dāng)。P(PyV)-H也具有較好的集成能力，能夠用于制作低工作電壓、高增益的互補(bǔ)逆變器和邏輯電路，為低振幅生物信號構(gòu)建有效的信號增強(qiáng)器。

圖3. 制備和性能多網(wǎng)絡(luò)水凝膠。? 2024 AAAS

P(PyV)-H還可與其它完善的水凝膠系統(tǒng)混合，形成多網(wǎng)絡(luò)水凝膠，具有增強(qiáng)機(jī)械性能和良好的生物附著力。共混系統(tǒng)包括三類高聚物網(wǎng)絡(luò)：長鏈高聚物網(wǎng)絡(luò)(絮凝劑)（PAM）或聚丙烯酸（PAA））、聚乙烯醇聚合物網(wǎng)絡(luò)(聚乙烯醇（PVA）/明膠)和半導(dǎo)體高聚物網(wǎng)絡(luò)（P(PyV)），它是通過在溶液中熱聚合和交聯(lián)而產(chǎn)生的。多網(wǎng)水凝膠具有高拉申性和良好的生物界面附著力。另外，P的存在是多高聚物網(wǎng)絡(luò)和組分。(PyV)半導(dǎo)體性能對高聚物網(wǎng)絡(luò)沒有顯著影響。

圖4. 放大應(yīng)用半導(dǎo)體水凝膠。? 2024 AAAS

半導(dǎo)體水凝膠顯示出較低的細(xì)胞毒性和優(yōu)異的生物相容性，而具有親水或疏水側(cè)鏈的常規(guī)普通高聚物。半導(dǎo)體水凝膠建造的電路可以同時(shí)捕捉和放大電生理信號。此外，與商用可疑膠電極相比，水凝膠放大器的輸出信號是前者的40倍。

03[科學(xué)啟發(fā)]

由于半導(dǎo)體特性的限制，水凝膠作為一種機(jī)械性能可調(diào)、生化功能多樣、離子導(dǎo)電性能好的藝術(shù)家材料，極大地阻礙了電子領(lǐng)域的發(fā)展和應(yīng)用?；谒苄詎型半導(dǎo)體聚合物的單網(wǎng)絡(luò)和多網(wǎng)絡(luò)水凝膠是雷霆教授團(tuán)隊(duì)開發(fā)的，使傳統(tǒng)水凝膠具有半導(dǎo)體性能。該水凝膠具有良好的電子遷移率和較高的開/關(guān)比，在具有較強(qiáng)生物附著力和生物相容性頁面的電子設(shè)備中完成了較高的信噪比感知和電生理信號的有效放大。對低功耗、高增益互補(bǔ)邏輯電路和信號增強(qiáng)器的制造具有良好的發(fā)展前景。

原文詳情：Li, et al. N-type semiconducting hydrogel, Science (2024).

https://www.science.org/doi/10.1126/science.adj4397。

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