在Science上，上海交通大學(xué)物理與天文學(xué)院陳國瑞課題組發(fā)表了題為“Observation of a Chern insulator in crystalline ABCA-tetralayer graphene with spin-orbit coupling"研究論文。這項(xiàng)研究首次在天然單晶石墨烯中完成了量子異?；魻栃?yīng)，為實(shí)現(xiàn)量子異?；魻柕闹匾锢硇?yīng)提供了新的思路和新的技術(shù)路線。

量子異?；魻栃?yīng)是凝聚物理學(xué)的重要物理變化，是節(jié)能高速電子設(shè)備和拓?fù)淞孔佑?jì)算的替代物理基礎(chǔ)之一，但在實(shí)驗(yàn)中很難實(shí)現(xiàn)。在量子異?；魻栃?yīng)的理論發(fā)展過程中，石墨烯起著關(guān)鍵作用。一九八八年，美國科學(xué)家F. Haldane基于簡單的石墨烯晶格作為“玩具模型”（toy model），將復(fù)雜的空間分部磁場施加到理論上，提出了量子霍爾效應(yīng)，即量子異常霍爾效應(yīng)，可以在這個(gè)模型中實(shí)現(xiàn)。所以Haldane和另外兩位科學(xué)家分享了2016年諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)。即便如此，在實(shí)驗(yàn)中，也很難找到真正的材料來滿足“玩具模型”。

理論物理學(xué)家推測，如果在石墨烯中引入足夠的自旋軌道耦合，就會(huì)出現(xiàn)拓?fù)湮飸B(tài)，即量子自旋霍爾效應(yīng)。不久，每個(gè)人都意識(shí)到，要實(shí)現(xiàn)量子異?；魻栃?yīng)的材料需要同時(shí)具有拓?fù)浜痛判詢蓚€(gè)標(biāo)準(zhǔn)。值得一提的是，中國科學(xué)家薛其坤團(tuán)隊(duì)于2013年在夾雜磁性元素的拓?fù)浣^緣體薄膜中首次發(fā)現(xiàn)了量子異?；魻栃?yīng)。到目前為止，很少有材料具有量子異?；魻栃?yīng)，包括夾雜磁性的拓?fù)浣^緣體、具有本征磁性的拓?fù)浣^緣體MnBi2Te4和二維莫爾超晶格。所有這些材料都需要嚴(yán)格的實(shí)驗(yàn)條件和復(fù)雜的實(shí)驗(yàn)流程，這在自然界是不存在的。盡管石墨烯在相關(guān)理論發(fā)展過程中發(fā)揮著重要作用，但是在天然石墨烯晶體中，從來沒有取得過試驗(yàn)的突破。

圖1. ABA和ABC是天然石墨晶體中的兩種堆垛方式。

單層石墨烯是由單層石墨烯一層一層地堆放而成。由于石墨烯晶格的對稱性，有三個(gè)堆垛位置，名為A。、B、C位。所以，多層石墨烯的堆垛方式有很多種，比如ABA和ABC三層，ABABABABABC四層。、三種堆垛方式：ABCA和ABCB。ABCA堆垛法又稱菱方堆垛法，是一種理論上具有電子平帶和強(qiáng)相關(guān)性的獨(dú)特堆垛石墨烯。石墨烯在天然石墨晶體中有不同的堆垛方式，其中菱方堆垛的石墨烯以亞穩(wěn)態(tài)方式廣泛存在。

研究小組在早期階段開發(fā)了一套針對優(yōu)質(zhì)菱形堆垛石墨烯的獨(dú)特設(shè)備和表征方法，并在ABCA四層石墨烯中成功觀察到了多種由強(qiáng)相關(guān)效應(yīng)引起的自發(fā)磁物態(tài)，包括固層反鐵磁絕緣物態(tài)、準(zhǔn)自旋極化金屬物態(tài)等。（Nature Nanotechnology 19, 188-195, 2024）。在前期工作的基礎(chǔ)上，團(tuán)隊(duì)成員突破性地將菱方石墨烯與另一種二維材料——二硒化鎢(WSe2)相結(jié)合，同時(shí)成功地將WSe2中的自旋軌道耦合引入石墨烯中，從而帶來了拓?fù)涞奶攸c(diǎn)。結(jié)合菱方石墨烯本身的自發(fā)磁性，在石墨烯中同時(shí)存在拓?fù)浜痛判詢蓚€(gè)標(biāo)準(zhǔn)，促進(jìn)了量子異?；魻栃?yīng)的實(shí)現(xiàn)。

圖2. 試驗(yàn)中使用的天然石墨晶體及四層菱方石墨烯原型設(shè)備的示意圖

在實(shí)驗(yàn)中，研究小組使用常見的透明膠帶，將天然石墨晶體薄化到幾個(gè)原子層的厚度，并使用獨(dú)立的掃描現(xiàn)場紅外顯微鏡，在四層石墨烯中找到具有特定厚度的菱形堆垛結(jié)構(gòu)的區(qū)域。因此，利用原子力顯微鏡針頭作為“納米剪刀”，將菱形堆垛區(qū)的石墨烯“切割”出來，與WSe2一起包裝在二維絕緣物hBN中間，使結(jié)構(gòu)穩(wěn)定存在。最后，采用微納加工的方法，將菱方石墨烯制備成場效應(yīng)管原型裝置，并對樣品進(jìn)行低溫電輸送檢測。

在電輸測量中，團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)，由于電子相互作用強(qiáng)，石墨烯將繼續(xù)表現(xiàn)出不同磁性的絕緣狀態(tài)，通過對垂直電場的調(diào)節(jié)。當(dāng)電場為零時(shí)，石墨烯表現(xiàn)出固層反鐵磁絕緣狀態(tài)，即上下表面電子自發(fā)有序地自旋排列；當(dāng)電場較大時(shí)，石墨烯表現(xiàn)為固層極化絕緣狀態(tài)，即所有電子都被電場極化到一個(gè)表面；當(dāng)電場處于上述兩個(gè)絕緣狀態(tài)的中間值時(shí)，沒有WSe2樣本表現(xiàn)出半金屬行為，而WSe2樣本表現(xiàn)出非常大的霍爾信號(hào)。并且伴隨著電滯回線。這就是說，WSe2已經(jīng)成功地將自旋軌道耦合引入石墨烯。

圖3. 四層菱方石墨烯中不同磁絕緣狀態(tài)的電場控制

此外，通過對中間電場的深入測量，團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)菱方石墨烯此時(shí)表現(xiàn)出典型的磁滯回線鐵磁行為，在零磁場下有非常大的霍爾信號(hào)。通過施加磁場，團(tuán)隊(duì)最終確認(rèn)這種中間狀態(tài)是陳絕緣狀態(tài)，顯示出量子異常霍爾效應(yīng)。有趣的是，該系統(tǒng)的陳數(shù)(代表拓?fù)湫蛄械闹笜?biāo))為4，與石墨烯的層數(shù)相同。理論上，更厚的石墨烯陳數(shù)應(yīng)該始終與層數(shù)相同，這是目前實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)的最大陳數(shù)系統(tǒng)。與此同時(shí)，團(tuán)隊(duì)還發(fā)現(xiàn)，石墨烯的鐵磁性不僅可以通過磁場來調(diào)節(jié)，還可以通過電場和載流子的濃度來調(diào)節(jié)，顯示出非常豐富有趣的多重調(diào)節(jié)。

圖4. 四層菱方石墨烯陳絕緣狀態(tài)及量子異?；魻栃?yīng)

這項(xiàng)工作表明，雖然石墨烯結(jié)構(gòu)緊湊，但它可以為探索前沿拓?fù)湮飸B(tài)和研究拓?fù)渥兓_辟新的道路。另一方面，天然石墨作為一種廣泛的天然晶體，可以大大降低研究拓?fù)湮锢砗臀磥矶嗦吠負(fù)淞孔佑?jì)算的門檻和支出。

原文：https://www.science.org/doi/10.1126/science.adj8272

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