【研究背景】

無負極固態(tài)鋰金屬電池（AFSSLMBs）具有理論能量密度高、安全性好、成本低且制造工藝簡化等顯著優(yōu)勢，是下一代高性能電化學(xué)儲能器件的重要發(fā)展方向。然而，該技術(shù)目前尚處于起步階段，難以滿足實際應(yīng)用和商業(yè)化要求。存在不穩(wěn)定的固態(tài)電解質(zhì)界面、鋰枝晶生長、不良副反應(yīng)以及電池循環(huán)中不利的體積膨脹等問題，導(dǎo)致鋰沉積/剝離效率低、容量衰減快，嚴重阻礙其實際應(yīng)用。為突破這一瓶頸，需要從新視角深入理解失效機制并探索優(yōu)化策略。

近日，福州大學(xué)鄭云教授/張久俊院士團隊和中國科學(xué)院大連化物所陳忠偉院士，首次從“有效鋰損失”這一核心角度剖析AFSSLMBs面臨的挑戰(zhàn)。提出“有效鋰損失 = 不可逆鋰損失 + 遲緩鋰動力學(xué)”的公式，并以規(guī)避“有效鋰損失”為主線，系統(tǒng)總結(jié)了近2 - 3年涌現(xiàn)的五類關(guān)鍵組件層面的先進優(yōu)化策略，包括先進固態(tài)電解質(zhì)構(gòu)筑、集流體/固態(tài)電解質(zhì)界面優(yōu)化、集流體改性、先進3D鋰宿主設(shè)計、先進正極調(diào)控。最后，文章指出AFSSLMBs當(dāng)前挑戰(zhàn)及未來發(fā)展方向，旨在加速其研發(fā)進程，推動實際應(yīng)用與商業(yè)化。

【本文亮點】

（1）AFSSLMBs面臨困境新視角：作者將AFSSLMBs的核心挑戰(zhàn)歸因于“有效鋰損失”，并提出其構(gòu)成公式。不可逆鋰損失源于正負極固態(tài)電解質(zhì)界面層（SEI/CEI）形成、負極“死鋰”產(chǎn)生以及正極姜 - 泰勒效應(yīng)、穿梭效應(yīng)等，表現(xiàn)為電池庫倫效率低下和容量快速衰減。遲緩鋰動力學(xué)歸因于固態(tài)電解質(zhì)中鋰離子傳導(dǎo)緩慢、不穩(wěn)定的SEI層及“死鋰”阻礙、不穩(wěn)定的CEI層和正極結(jié)構(gòu)問題，表現(xiàn)為高極化電壓和倍率性能不佳。這一框架揭示了AFSSLMBs性能衰退根源，指明技術(shù)突破方向。“有效離子損失和恢復(fù)”概念具有普適價值，可用于電池材料及電化學(xué)儲能領(lǐng)域。

（2）AFSSLMBs最新代表性研究進展：近2 - 3年AFSSLMBs研究熱度高，但高水平綜述較少。作者基于“有效鋰損失”理論框架，系統(tǒng)梳理該領(lǐng)域最新突破進展。以規(guī)避有效鋰損失為核心，總結(jié)五類關(guān)鍵組件層面的先進優(yōu)化策略，為領(lǐng)域發(fā)展提供技術(shù)路徑圖。

【圖文解析】

圖1、無負極固態(tài)鋰金屬電池（AFSSLMBs）的基本介紹

作者從能量密度、安全性、環(huán)境影響、制造難度、使用壽命和價格等方面，對鋰離子電池（LIBs）、固態(tài)鋰金屬電池（SSLMBs）和AFSSLMBs進行比較，說明AFSSLMBs系統(tǒng)的應(yīng)用前景，還總結(jié)了不同AFSSLMBs系統(tǒng)的比例和全電池性能表現(xiàn)。

圖2、AFSSLMBs面臨的挑戰(zhàn)和各種應(yīng)對策略概述

作者將AFSSLMBs的核心挑戰(zhàn)歸因于“有效鋰損失”，提出其構(gòu)成公式。不可逆鋰損失導(dǎo)致電池庫倫效率低下和容量快速衰減，遲緩鋰動力學(xué)表現(xiàn)為高極化電壓和倍率性能不佳。針對有效鋰損失，總結(jié)了五類關(guān)鍵組件層面的優(yōu)化策略。

圖3、AFSSLMBs先進固態(tài)電解質(zhì)的構(gòu)筑

先進固態(tài)電解質(zhì)的構(gòu)筑是規(guī)避AFSSLMBs有效鋰損失的關(guān)鍵策略。固態(tài)電解質(zhì)（SSE）性能決定鋰離子傳導(dǎo)效率、固態(tài)電解質(zhì)界面層穩(wěn)定性以及鋰枝晶抑制能力。目前主要聚焦先進自支撐SSE和原位聚合SSE的開發(fā)。先進自支撐SSE可避免有效鋰損失，但與電極的界面相容性有待提高。

圖4、AFSSLMBs先進固態(tài)電解質(zhì)的構(gòu)筑

原位聚合技術(shù)應(yīng)用于AFSSLMBs的SSE設(shè)計。引入特定液體電解質(zhì)前驅(qū)體，在電池內(nèi)部原位聚合轉(zhuǎn)化為高性能固態(tài)電解質(zhì)，能改善電解質(zhì)與集流體及正極的界面接觸，提升界面相容性?；陔p鍵聚合與開環(huán)聚合體系，已開發(fā)多種設(shè)計方案避免有效鋰損失。

圖5、AFSSLMBs的集流體（CC）/固態(tài)電解質(zhì)（SSE）界面處的基礎(chǔ)研究

優(yōu)化集流體與固態(tài)電解質(zhì)（CC/SSE）界面是解決AFSSLMBs有效鋰損失的核心策略。當(dāng)前研究從集流體和固態(tài)電解質(zhì)兩個維度調(diào)控關(guān)鍵參數(shù)，優(yōu)化集流體厚度與表面粗糙度以及固態(tài)電解質(zhì)表面幾何形狀。

圖6、AFSSLMBs的CC/SSE界面的深入機制分析

集流體/固態(tài)電解質(zhì)（CC/SSE）界面存在復(fù)雜現(xiàn)象，需深入探究其潛在機制。研究者已提出多個模型，揭示鋰的電化學(xué)成核行為、鋰晶核生長模式以及沉積過程中鋰微觀結(jié)構(gòu)的演化。

圖7、AFSSLMBs種集流體（CC）的修飾

集流體（CC）改性是提升AFSSLMBs性能的關(guān)鍵路徑。引入優(yōu)異的CC改性層，能抑制局部電流集中，實現(xiàn)均勻鋰沉積，促進形成穩(wěn)定的SEI層并增強鋰層附著力，減少有效鋰損失。改性層包括金屬層和非金屬層，為調(diào)控界面行為、減少有效鋰損失提供新思路。

圖8、AFSSLMBs的先進3D鋰宿主設(shè)計

3D鋰宿主設(shè)計是規(guī)避AFSSLMBs有效鋰損失的創(chuàng)新策略。通過設(shè)計功能性材料為鋰金屬提供“宿主”，能解決鋰損失和動力學(xué)遲緩問題。近期研究聚焦碳/鎂/鋅基宿主和銀 - 碳宿主。這些設(shè)計調(diào)控鋰沉積行為與界面環(huán)境，降低有效鋰損失，提升循環(huán)穩(wěn)定性和能量密度。

圖9、AFSSLMBs中基于的3D Ag - C鋰宿主機制探索

基于3D Ag - C鋰宿主在AFSSLMBs中的廣泛研究，深入探索其作用機制對規(guī)避有效鋰損失具有指導(dǎo)意義。研究者已通過實驗和理論計算揭示其關(guān)鍵機理。

圖10、AFSSLMBs的先進正極調(diào)控

先進正極調(diào)控是規(guī)避AFSSLMBs有效鋰損失的核心策略。電池中可循環(huán)鋰源自初始鋰化正極，正極固態(tài)電解質(zhì)界面（CEI）影響鋰損失程度，因此正極性能優(yōu)化是研究熱點。當(dāng)前策略聚焦構(gòu)建正極保護層及實施鋰補充策略。

【總結(jié)與展望】

無陽極固態(tài)鋰金屬電池（AFSSLMBs）因高能量密度、成本效益高、安全性好和制造簡便等優(yōu)點，成為下一代儲能設(shè)備的有前景替代品。但鋰沉積/剝離低效率和容量快速衰減阻礙其發(fā)展。本文從有效鋰損失角度分析挑戰(zhàn)，總結(jié)為不可逆鋰損失和緩慢鋰動力學(xué)。隨后從五個方面總結(jié)防止有效鋰損失的策略。最后介紹了AFSSLMBs的關(guān)鍵挑戰(zhàn)和未來研究方向。

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原標(biāo)題：《【復(fù)材資訊】無負極固態(tài)電池的“有效鋰損失與恢復(fù)”》

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