國際頂級學(xué)術(shù)期刊《自然》于北京時間4月24日晚上。(Nature)南開大學(xué)電子信息與光學(xué)工程學(xué)院羅景山教授課題組與英國劍橋大學(xué)、瑞士洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院團隊在光電催化水分解制氫領(lǐng)域取得的聯(lián)合研究進展。

這項研究被稱為“High carrier mobility along the [111] orientation in Cu2O photoelectrodes”?；谌芤弘娀瘜W(xué)外延生長技術(shù)，團隊制備了三種不同方向的單晶氧化銅(Cu2)O)膜結(jié)合飛秒暫態(tài)反射光譜量化分析了Cu2O的各種光電特性，基于分析結(jié)論，開發(fā)制備了以[111]為主要晶體取向的多晶Cu2O光電極，完成了光電催化制氫特性的突破。

氫能具有零碳、綠色、能量密度高的優(yōu)點，對碳達峰碳中和的實現(xiàn)具有重要意義。今年，氫能產(chǎn)業(yè)首次被寫入《政府工作報告》作為前沿新產(chǎn)業(yè)，是發(fā)展新生產(chǎn)力的重要方向之一。

氫能產(chǎn)業(yè)全面崛起的關(guān)鍵在于降低綠氫制備成本。光電催化水分解技術(shù)是一種潛在的可再生資源技術(shù)，可以直接將間歇性太陽能轉(zhuǎn)化為氫能。Cu2O作為一種天然的p型半導(dǎo)體，具有原料儲備豐富、制備工藝簡單、帶縫狹窄、能級位置合適等優(yōu)點。它是一種高效廉價的光電催化氫電極的“明星”材料。

光生載流子分離和傳輸效率的提高是提高Cu2O光電催化性能的關(guān)鍵。目前，學(xué)術(shù)界對Cu2O體相內(nèi)載流子的復(fù)合過程研究較少。

南開大學(xué)羅景山教授團隊聯(lián)合英國劍橋大學(xué)Samuel，以揭示不同晶體取向?qū)u2O體相內(nèi)載流子復(fù)合的影響機制。 D. 瑞士洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院Michaelaelael教授團隊 Gr?Anderstzel教授和 選擇溶液電化學(xué)Cu2O薄膜外延生長技術(shù)的Hagfeldt教授團隊，[111]的成功準備、單晶Cu2O光電極具有[110]和[100]晶體取向。

隨后，團隊對Cu2O電極的光電特性進行了分析，數(shù)據(jù)顯示，單晶Cu2O沿[111]晶向的載流子遷移率、電導(dǎo)率和載流子擴散長度都比較好，顯示出相對較大的光電流強度。

圖 a 電化外延生長設(shè)備；單晶外延層在Si襯底上的x射線衍射圖和EBSD產(chǎn)生的極圖(c)，以圓圈突出反射；晶體取向為(100) (d)、(110) (e)和(111) (f)的15 nm 暫態(tài)反射光譜，單晶Cu2O膜；g AM1.5模擬太陽 G光下傳統(tǒng)的多晶Cu2O和[111]定向增強多晶Cu2O光電負極[poly-Cu2O (111)]電流強度-電壓響應(yīng)曲線；h poly-Cu2O (1111)光陰極為0.5 V (vs. RHE) 產(chǎn)氫法拉效率下穩(wěn)定性測試。

根據(jù)分析數(shù)據(jù)，團隊成功制備出具有高純度[111]晶體導(dǎo)向的多晶Cu2O光電極，顯示出[111]方向電子特性的優(yōu)勢，最終將Cu2O光電極為0.5。 V (vs. RHE) 當光電流強度提高到7時 mA cm?2 (電沉積光電極比以前提高了70%)。

此外，該團隊還探索了截至Cu2O光電極穩(wěn)定性的影響，并揭示了[111]晶向和(111)晶面截至暴露面給了Cu2O光陰極更好的穩(wěn)定性。

據(jù)報道，該結(jié)果創(chuàng)新性地開發(fā)了制備單晶Cu2O薄膜的溶液電化學(xué)延伸生長技術(shù)，量化分析了不同晶面向Cu2O薄膜的光電特性，揭示了不同晶面向光電特性對體相載流子復(fù)合的影響。

基于這一發(fā)現(xiàn)，該團隊刷新了平板Cu2O光陰極的催化性能，通過進一步增強多晶Cu2O光電極的晶向[111]。

這一發(fā)現(xiàn)為改善和改善氧化物在光伏、晶體管、探測器和太陽燃料等方面提供了廣泛的應(yīng)用策略。

多年來，羅景山教授團隊一直專注于提高Cu2O光電催化制氫性能。采用納米結(jié)構(gòu)策略，使Cu2O光陰極飽和光電流強度在世界上首次達到10。 mA cm?2 (Nano Letters, 2016, 16, 1848–在此基礎(chǔ)上，采用新型Ga2O3電子傳輸層，1857，Cu2O光陰極產(chǎn)氫起始電位成功提升至1。 V (vs. RHE)的記錄值(Nature Catalysis, 2018, 1, 412–420)；對Cu2O光電極的降解機制進行了系統(tǒng)研究。(ACS Appl. Mater. Interfaces, 2021, 13, 46, 55080–55091)；最近，Cu2O光電極光電壓在雙界面層戰(zhàn)略的基礎(chǔ)上進一步提高到1.07 V (Nature Communications, 2023, 14, 7228)。

電子信息與光學(xué)工程學(xué)院羅景山教授是該論文的共同通信作者，南開大學(xué)是該論文的通信單位之一。

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